Cases
1秒內1450℃快速焦耳熱法合成二元合金催化劑
2026-03-30
https://doi.org/10.1002/adma.202312369
質子交換膜水電解器（PEMWEs）在酸性條件下制氫具有高電流密度和低歐姆損耗的優勢。但酸性環境對催化劑造成嚴重腐蝕，傳統RuO?催化劑雖活性高，但穩定性差，易發生Ru溶解和晶格氧參與反應。通過過渡金屬摻雜或合金化可調控Ru的電子結構，提升酸性介質中的析氧反應（OER）性能。傳統合成方法（如濕化學法、熱分解法）存在耗時長、能耗高等問題。研究中采用快速焦耳加熱法作為一種新型合成技術，可在極短時間內制備高性能合金催化劑。
催化劑合成與結構
采用快速焦耳加熱法，以碳氈（CF）為基底，在空氣中施加直流電壓，使前驅體在1秒內升溫至1450°C，隨后迅速冷卻至室溫。合成目標催化劑：RuFe@CF（Ru-Fe二元合金），并制備Ru@CF作為對比樣品。
1.材料結構特征
XRD顯示RuFe@CF中Ru以金屬態為主，Fe摻雜引起晶格畸變（衍射峰向高角度偏移）。
TEM/HRTEM觀察到Ru的晶面間距及少量RuO?，EDX顯示Ru、Fe、O均勻分布。
XPS結果表明：Ru以金屬態為主，表面存在少量RuO?；Fe以氧化態（Fe2?/Fe3?）存在；Fe摻雜使Ru的電子密度增加（XPS峰向低結合能偏移）。
2. OER性能
活性：
RuFe@CF在10 mA/cm2下過電位僅188 mV，優于Ru@CF（197 mV）和商業RuO?（300 mV）。
Tafel斜率（80.3 mV/dec）顯著低于商業RuO?（124.5 mV/dec），表明反應動力學更優。
質量活性（123 A/g @1.50 V）是Ru@CF的5.57倍、商業RuO?的31.75倍。
穩定性：
在10 mA/cm2下穩定運行超過620小時，遠超Ru@CF（~110 h）和商業RuO?（<30 h）。經10,000圈CV循環后性能衰減極小。
3. 表面重構機制
4. DFT計算結果
Fe摻雜使速率決定步驟（*OOH形成）的吉布斯自由能從2.33 eV降至2.24 eV。Ru的d帶中心從-1.36 eV上移至-1.06 eV，增強了對氧中間體的吸附能力。氧空位形成能從0.97 eV提高至5.28 eV，顯著提升了抗腐蝕能力。
5. PEMWE器件性能
在60°C下，RuFe基電解器達到不同電流密度500 mA/cm2、1000 mA/cm2、1500 mA/cm2，分別所需的電壓為1.716 V、1.898 V、2.079 V。以RuFe@CF為陽極的PEMWE器件，在200 mA/cm2下穩定運行超過250小時，電壓始終穩定維持在1.6V附近。
本研究通過快速焦耳加熱法成功制備了RuFe@CF催化劑，在酸性OER中展現出低過電位、高質量活性、超長穩定性的優異性能。研究發現，Fe摻雜誘導的表面重構形成穩定的RuO?納米鞘，同時調控電子結構降低反應能壘，是提升催化性能的關鍵機制。該催化劑在PEMWE器件中表現出良好的實際應用潛力，為開發高效穩定的酸性OER催化劑提供了新思路。
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